Pengaruh Rasio Si/Al dan pH Sintesis Terhadap Keasaman dan Struktur Kristal Katalis Aluminosilikat dengan Metode Sol-Gel

Abstract

Katalis asam padat banyak dikembangkan untuk pirolisis maupun produksi biodesel. Aluminosilikat sebagai katalis asam padat sering digunakan sebagai katalis dalam bidang industri, karena sifat asam dari penggabungan atom aluminium trivalent pada kerangka silika tetrahedral. Tingkat keasaman pada katalis aluminosilikat dapat meningkatkan aktivitas katalitik yang ditentukan berdasarkan rasio Si/Al. Katalis aluminosilikat dengan rasio Si/Al yang rendah akan memiliki keasaman yang lebih tinggi. Struktur kristal katalis aluminosilikat juga mempengaruhi hasil konversi pada produksi biodesel maupun pirolisis. Sintesis aluminosilikat banyak dikembangkan melalui metode sol-gel, karena menghasilkan produk dengan kemurnian dan homogenitas tinggi, serta suhu yang digunakan relatif rendah. Penelitian dilakukan menggunakan variasi rasio Si/Al 30, 50 dan 70. Kondisi pH pada semua rasio Si/Al pada penelitian ini yaitu pH 2, pH 4 dan pH 6. Sintesis katalis aluminosilikat dilakukan dengan evaporasi pada suhu 70 ºC sampai volume berkurang sebanyak 25% dan ditambahkan HNO3 hingga pH 2, 4 dan 6. Gel yang diperoleh dimatangkan dan dilakukan prakalsinasi pada suhu 250 ºC selama 2 jam. Pertukaran ion dilakukan pada padatan yang diperoleh dengan NH4CH3COO dan dikalsinasi pada suhu 600 ºC selama 4 jam. Hasil sintesis aluminosilikat dikarakterisasi gugus fungsi dan keasamannya menggunakan FTIR, serta struktur kristal katalis dikarakterisasi menggunakan XRD. Hasil karakterisasi sintesis pada semua rasio Si/Al dengan kondisi pH 2, 4 dan 6 menggunakan FTIR menunjukkan vibrasi tekuk Al-O-Al pada bilangan gelombang 796,53-803,01 cm-1 . Vibrasi tekuk Al-O-Si pada bilangan 603,79- 669,02 cm-1 dan vibrasi Si-O-Si atau Si-O-Al ulur asimetris pada bilangan gelombang 1048,06-1066,41 cm-1 . Adanya vibrasi tekuk Al-O-Si yang menunjukkan terbentuknya katalis aluminosilikat dapat dilihat pada bilangan gelombang 660-697 cm-1 . Hasil sintesis menunjukkan analisis FTIR diperoleh interaksi antara piridin dengan situs asam Bronsted yang memiliki puncak serapan pada 1540,65-1542,85 cm-1 , vibrasi ini merupakan hasil dari interaksi antara gugus -OH pada permukaan material aluminosilikat dengan atom N pada piridin dan membentuk ion piridium. Situs asam Lewis terlihat pada puncak serapan 1448,40-1458,17 cm-1 , vibrasi ini terjadi akibat interaksi pasangan elektron bebas pada atom N piridin dengan orbital kosong pada atom Al pada permukaan aluminosilikat. Total keasaman katalis dan konsentrasi asam Bronsted maupun Lewis pada rasio Si/Al 30 lebih tinggi jika dibandingkan dengan rasio Si/Al 50 dan 70. Kondisi pH tidak memiliki pengaruh yang signifikan pada total keasaman dan konsentrasi pada asam Bronsted maupun Lewis. Pada pH basa Al akan mengendap menjadi fase oksida dan pada pH asam Al akan cenderung bergabung dengan kerangka aluminosilikat. Hal ini menunjukkan pada kondisi pH asam, asam Bronsted dan Lewis akan memiliki total keasaman dan konsentrasi yang tinggi. Struktur kristal aluminosilikat yang dihasilkan pada pH 2, 4 dan 6 serta semua rasio Si/Al memiliki bentuk Hamp pada daerah 2θ = 22° yang merupakan struktur amorf. Tidak adanya perbedaan yang dihasilkan pada kondisi asam. Pada suasana asam kondisi kestabilan sol sangat rendah. Material prekursor (Si(OH)4 dan Al(OH)3) mengalami reaksi hidrolisis dan membentuk kerangka Si-O-Al pada fase sol. Keadaan sol yang tidak stabil menyebabkan kerangka Si-O-Al yang terbentuk tidak mengalami pertumbuhan susunan struktur yang teratur dan cenderung bertransformasi menjadi gel dengan cepat. Struktur kerangka Si-O-Al yang terbentuk mengalami aglomerasi dan membentuk jaringan kerangka 3 dimensi yang tidak teratur dalam bentuk gel. Katalis aluminosilikat pada kondisi pH asam akan membentuk struktur kristalin dengan suhu kalsinasi >1100 °C.