Sintesis γ-al2o3 Mesopori Menggunakan Metode Evaporation-Induced Self-Assembly (Eisa) Dengan Variasi PH Dan Rasio Massa Prekursor Terhadap Surfaktan Carboxymethyl Cellulose (CMC)

Abstract

Gamma alumina (γ-Al2O3) merupakan salah satu fase transisi dari alumina yang banyak digunakan sebagai support katalis karena luas permukaannya besar dan aktivitas katalitiknya tinggi. Aktivitas katalitik γ-Al2O3 dapat ditingkatkan dengan memperbesar ukuran porinya menjadi mesopori. Metode yang banyak dilakukan untuk sintesis γ-Al2O3 mesopori yakni metode pre- dan post-hidrolisis. Metode ini memiliki proses sintesis yang lebih rumit dan membutuhkan waktu yang lama, sehingga banyak dikembangkan metode sintesis sol-gel dengan penambahan surfaktan. Metode ini dikenal sebagai metode EISA (Evaporation-Induced Self-Assembly). Penggunaan biotemplate turunan selulosa sebagai surfaktan seperti CMC (carboxymethyl cellulose) dapat digunakan karena bersifat biodegradable. Faktor-faktor yang dapat mempengaruhi pembentukan material γ-Al2O3 mesopori diantaranya yakni pH dan rasio massa surfaktan yang digunakan, sehingga pada penelitian ini dilakukan variasi pH pada 7,8,9 dan variasi rasio massa prekursor:surfaktan 1:0; 1:0,25; 1:0,75; dan 1:1,25. Gamma alumina (γ-Al2O3) disintesis dengan metode EISA (Evaporation Induced Self-Assembly) menggunakan Al(NO3)3.9H2O sebagai prekursor dan Na-CMC sebagai surfaktan. Proses evaporasi dilakukan pada suhu 60°C selama 4 hari, kemudian dikalsinasi selama 3 jam pada suhu 500°C. Material yang dihasilkan dikarakterisasi XRD untuk mengetahui struktur kristal Al2O3 yang diperoleh. Karakterisasi adsorpsi-desorpsi N2 juga dilakukan untuk mengetahui luas permukaan spesifik serta ukuran pori γ-Al2O3 hasil sintesis. Hasil karakterisasi γ-Al2O3 hasil sintesis dengan adsorpsi-desorpsi N2 menunjukkan bahwa material yang dihasilkan merupakan mesopori. Kurva isotherm yang diperoleh untuk variasi pH maupun rasio massa seluruhnymerupakan tipe IV(a) dengan loop histeresis tipe H2(b) yang menunjukkan terbentuknya pori ink-bottle. Hasil analisis untuk variasi pH menunjukkan bahwa pH optimum sintesis yang diperoleh adalah pH 7 (MA-0,75-7) dengan nilai SBET sebesar 241,872 m2 /g, ukuran pori 10,62 nm, dan volume pori 0,399 cm3 /g. Adanya interaksi yang kuat melalui ikatan hidrogen antara prekursor Al dalam spesies Al(OH)3 dengan gugus COO dari surfaktan CMC, menghasilkan pembentukan mesostruktur yang teratur sehingga diperoleh luas permukaan spesifik yang tinggi dengan distribusi pori seragam. Pengaruh pH yang lebih tinggi menyebabkan perubahan pada spesies prekursor menjadi Al(OH)4- yang bermuatan negatif, sehingga sulit berinteraksi dengan surfaktan membentuk kerangka mesopori. Akibatnya, material yang dihasilkan mengalami collapse saat dikalsinasi, yang berakibat pada menurunnya luas permukaan spesifik serta ukuran pori yang dihasilkan. Hasil analisis variasi rasio massa juga menunjukkan hasil optimum pada sampel dengan variasi rasio massa 1:0,75 (MA-0,75-7). Peningkatan rasio massa prekursor:surfaktan diatas satu menyebabkan kerusakan pada kerangka mesopori yang terbentuk, karena pengisian “zona organik” pada alumina telah melebihi batas optimumnya. Karakterisasi XRD yang diperoleh menunjukkan bahwa penambahan surfaktan dapat mempengaruhi struktur kristal alumina yang dihasilkan. Sampel dengan penambahan surfaktan membentuk γ-Al2O3, sedangkan sampel tanpa surfaktan membentuk α-Al2O3. Hal tersebut disebabkan adanya surfaktan yang berikatan dengan prekursor dapat menstabilkan struktur meso yang terbentuk, sehingga struktur alumina yang dihasilkan tidak berubah. Berdasarkan penelitian yang telah dilakukan, diperoleh kesimpulan bahwa γ-Al2O3 mesopori berhasil disintesis melalui metode EISA menggunakan CMC sebagai template. Kondisi pH optimum untuk sintesis alumina mesopori dengan metode EISA menggunakan CMC sebagai template adalah pH 7 (MA-0,75-7). Variasi rasio massa optimum prekursor:surfaktan yang diperoleh mendekati 1 (1:0,75), dimana penambahan rasio massa >1 dapat menyebabkan penurunan nilai SBET serta ukuran pori. Penambahan surfaktan CMC juga dapat mempengaruhi struktur kristal Al2O3 yang dihasilkan